The interaction of dissolved hydrogen with α-radiolytic oxidants during nuclear fuel dissolution

Doctoral thesis, 2017

Kärnkraften bidrar i nuläget med ungefär en tiondel av världens elkonsumtion. Vilken roll denna energikälla kommer att ha i framtiden är dock ett mycket omdiskuterat ämne. I vissa länder planerar man att avveckla kärnkraften helt, medan man i andra länder satsar på utbyggnad eller på att utveckla en ny generation reaktorsystem. Oavsett hur kärnkraftens framtid ser ut så kvarstår det faktum att bränslet som har använts vid drift av reaktorerna kommer att behöva tas om hand på ett säkert sätt.

Den vanligaste typen av kärnbränsle för kommersiell elproduktion är urandioxid. Då urankärnor klyvs i reaktorn skapas en mängd olika typer av lättare ämnen, så kallade fissionsprodukter. Även tyngre ämnen kan bildas i bränslet genom infångning av neutroner, vilket resulterar i en uppbyggnad av olika aktinider, till exempel plutonium. Både fissionsprodukterna och de tyngre aktiniderna bidrar till den höga radioaktiviteten i det använda kärnbränslet. Med halveringstider för de olika beståndsdelarna som utgångspunkt kan man bedöma hur lång tid det skulle ta innan radioaktiviteten avklingat så mycket att det använda bränslets radiotoxicitet är så låg att det är jämförbart med naturligt uran. Denna tid är beräknad till ungefär 100 000 år, och motsvarar den tidsrymd under vilken bränslet bör hållas isolerat från människor och miljö.

I Sverige planerar man att placera det använda kärnbränslet i ett djupförvar konstruerat enligt en metod som kallas KBS-3 och som är framtagen av Svensk Kärnbränslehantering AB. Enligt denna metod kommer bränslet att förvaras i kopparkapslar 500 meter ner i urberget där det ska hållas isolerat och utan kontakt med grundvattnet. Som en del av säkerhetsanalysen för slutförvaret undersöker man dock även risken för spridning av radiotoxiska ämnen vid ett eventuellt intrång av vatten i kapslarna. Denna risk är beroende av bränslets löslighet i grundvattnet.

Även efter bestrålning i reaktorn består bränslet till största del av urandioxid, vars löslighet i vatten är närmast obefintlig. Den höga aktiviteten hos det använda bränslet kan dock bidra till att öka lösligheten via oxidanter som bildas då strålningen interagerar med vattenmolekyler (så kallad radiolys). Detta fenomen kallas för strålnings-inducerad oxidativ upplösning. Vid intrång av vatten i slutförvaret skulle även betydande mängder vätgas bildas genom syrefri korrosion av de insatser av segjärn som finns i kapslarna. Man har genom experimentella studier visat att denna vätgas skulle motverka den oxidativa upplösningen.

I den här avhandlingen har interaktionen mellan vätgas och radiolysprodukter studerats, med avsikt att få en bättre förståelse för vätgasens skyddande effekt. Studierna har fokuserats på radiolysprodukter från alfastrålning och utförts genom lakning av olika bränslematerial under vätgastryck, samt genom så kallad homogen-radiolys, där vätgaseffekten studerats utan närvaro av en bränsleyta. Resultaten visar att vätgasen klarar att skydda även mycket högaktiva bränslen från upplösning, samt bekräftar betydelsen av själva bränsleytan för aktivering av vätgasen. Vidare visas att väteperoxid, som är den främsta oxidanten som bildas vid alfa-radiolys, till största del sönderfaller på ytan utan att orsaka upplösning av bränslet.