METHOD DEVELOPMENT FOR SIGNATURES IN NUCLEAR MATERIAL FOR NUCLEAR FORENSIC PURPOSES
Doctoral thesis, 2019
Nuclear forensics is a scientific discipline where signatures in nuclear and other radioactive material are investigated and evaluated in order to aid in criminal investigations concerning these materials. Examples of signatures that may be useful is the age and isotopic composition of the nuclear material and trace elements in the material. In order for evidence to hold up in court, the information extracted from forensic investigations need to be accurate and precise.
This work shows some possibilities and limitations of using two common techniques for measurements of nuclear material and other radioactive material: gamma spectrometry and inductively coupled plasma - mass spectrometry. One part of this work is dedicated to the applicability of hand-held instruments. The categorization of uranium using low-resolution gamma spectrometry and possibility of using signatures in high activity 241Am sealed sources that can be obtained by HPGe were explored. In the other part, methods for high confidence measurements of lanthanides using ICP-MS were developed and problems arising when performing these analyses with as small uncertainties as possible were investigated.
The results show that nuclear forensic analyses require deep understanding in the measurement process in order to provide accurate results. Low-resolution instruments in the current configuration have been shown to be a poor choice for categorization of uranium. On the other hand, there are a number of interesting signatures in 241Am-sources that can be provided by high-resolution gamma spectrometry. By using chemical separations or desolvating sample introduction systems in combination with careful data evaluation, it is possible to measure the lanthanide series without spectral interferences and with low uncertainties. By investing meticulous work to the analyses, it is possible to achieve measurements with high confidence.
This work shows some possibilities and limitations of using two common techniques for measurements of nuclear material and other radioactive material: gamma spectrometry and inductively coupled plasma - mass spectrometry. One part of this work is dedicated to the applicability of hand-held instruments. The categorization of uranium using low-resolution gamma spectrometry and possibility of using signatures in high activity 241Am sealed sources that can be obtained by HPGe were explored. In the other part, methods for high confidence measurements of lanthanides using ICP-MS were developed and problems arising when performing these analyses with as small uncertainties as possible were investigated.
The results show that nuclear forensic analyses require deep understanding in the measurement process in order to provide accurate results. Low-resolution instruments in the current configuration have been shown to be a poor choice for categorization of uranium. On the other hand, there are a number of interesting signatures in 241Am-sources that can be provided by high-resolution gamma spectrometry. By using chemical separations or desolvating sample introduction systems in combination with careful data evaluation, it is possible to measure the lanthanide series without spectral interferences and with low uncertainties. By investing meticulous work to the analyses, it is possible to achieve measurements with high confidence.
Uranium
Nuclear forensics
Lanthanide patterns
ICP-MS
gamma spectrometry
241Am
KB-salen, Kemigården 4
Opponent: Mr. Simon Jerome, IAEA-MEL, Monaco
Author
Anna Vesterlund
Chalmers, Chemistry and Chemical Engineering, Energy and Material
On the categorization of uranium materials using low resolution gamma ray spectrometry
Applied Radiation and Isotopes,;Vol. 73(2013)p. 54-57
Journal article
Characterization of strong 241Am sources
Applied Radiation and Isotopes,;Vol. 99(2015)p. 162-167
Journal article
Avoiding polyatomic interferences in measurements of lanthanides in uranium material for nuclear forensic purposes
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry,;Vol. 321(2019)p. 723-731
Journal article
Achieving confidence in trace element analysis for nuclear forensic purposes: ICP-MS measurements using external calibration
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry,;Vol. 322(2019)p. 941-948
Journal article
Radioaktiva material och kärnämnen (uran, plutonium och torium) är en viktig del av vår vardag. Uran som används i kärnkraftverk står för en stor del av vår energiförsörjning och radioaktiva strålkällor används på många ställen i samhället. Strålkällor kan användas för att kontrollera svetsfogar och gjutgods i tex brofundament. Inom medicin används radioaktiva strålkällor för olika typer av strålbehandling. Trots att radioaktiva ämnen är vanliga i samhället så kan de, om de hamnar i orätta händer och används på fel sätt, vara farliga. Därför finns krav på att radioaktiva ämnen och kärnämnen ska hållas under kontroll.
För kärnämnen har det sedan 1970-talet funnits en safeguardsorganisation under IAEA (internationella kärnenergiorganet) som syftar till att kontrollera flödena av nukleärt material för t.ex. energiförsörjning i de flesta av världens länder. Trots denna organisation kan det hända att radioaktivt material försvinner, dvs hamnar utanför myndighetskontroll. När sådant material upphittas, t.ex. vid beslag i tullen vill man därför kunna säkerställa varifrån materialet kommer och vad det är tänkt att användas till. För att kunna göra denna bedömning kan olika mätningar göras för att ta reda på bland annat aktivitet, isotopsammansättning, ålder och geografiskt ursprung.
I detta arbete har ett antal signaturer som kan användas för att ta reda på ett radioaktivt materials ursprung och tilltänkta användning behandlats. En viktig del i den här typen av analyser är att de är korrekt gjorda och efterföljs av en väl utvärderad mätosäkerhet. Om mätosäkerheten är underskattad kan en jämförelse av flera material resultera i en bedömning att materialen är olika trots att de är lika. Om däremot mätosäkerheten är överskattad kommer material som egentligen är olika att bedömas som lika. Arbetet har fokuserat på olika aspekter på karaktärisering av uran för att få ett så bra beslutsunderlag som möjligt. En annan del i arbetet handlar om karaktärisering av americiumstrålkällor som är vanligt förekommande i samhället.
För kärnämnen har det sedan 1970-talet funnits en safeguardsorganisation under IAEA (internationella kärnenergiorganet) som syftar till att kontrollera flödena av nukleärt material för t.ex. energiförsörjning i de flesta av världens länder. Trots denna organisation kan det hända att radioaktivt material försvinner, dvs hamnar utanför myndighetskontroll. När sådant material upphittas, t.ex. vid beslag i tullen vill man därför kunna säkerställa varifrån materialet kommer och vad det är tänkt att användas till. För att kunna göra denna bedömning kan olika mätningar göras för att ta reda på bland annat aktivitet, isotopsammansättning, ålder och geografiskt ursprung.
I detta arbete har ett antal signaturer som kan användas för att ta reda på ett radioaktivt materials ursprung och tilltänkta användning behandlats. En viktig del i den här typen av analyser är att de är korrekt gjorda och efterföljs av en väl utvärderad mätosäkerhet. Om mätosäkerheten är underskattad kan en jämförelse av flera material resultera i en bedömning att materialen är olika trots att de är lika. Om däremot mätosäkerheten är överskattad kommer material som egentligen är olika att bedömas som lika. Arbetet har fokuserat på olika aspekter på karaktärisering av uran för att få ett så bra beslutsunderlag som möjligt. En annan del i arbetet handlar om karaktärisering av americiumstrålkällor som är vanligt förekommande i samhället.
Subject Categories
Analytical Chemistry
ISBN
978-91-7905-197-6
Doktorsavhandlingar vid Chalmers tekniska högskola. Ny serie: 4664
Publisher
Chalmers
KB-salen, Kemigården 4
Opponent: Mr. Simon Jerome, IAEA-MEL, Monaco