Quantum Theory of Exciton-Exciton Interactions in Atomically Thin Semiconductors
Doctoral thesis, 2023

Atomically thin materials such as transition-metal dichalcogenides (TMDs) have emerged as an unprecedented platform for engineering future optoelectronic devices and studying exotic quantum phases of matter. In particular, the strong Coulomb interaction in these materials enables the formation of tightly-bound excitons, electron-hole pairs with neither purely fermionic nor bosonic character. These intriguing quasiparticles dominate the optical response, dynamics and transport properties of TMDs.


The aim of this thesis is to investigate the impact of exciton-exciton interactions on optics, relaxation dynamics and diffusion in 2D materials. Based on the density-matrix formalism, we develop equations of motion which are used to study intriguing and technologically relevant phenomena in the high-excitation regime where interexcitonic interactions dominate. We shed light on the fundamentally different interactions between intra- and interlayer excitons in TMD monolayers and bilayers, respectively. Exciton-exciton interactions in monolayers are governed by quantum-mechanical exchange interactions and interlayer excitons in heterobilayers interact predominantly via dipole-dipole repulsion. Furthermore, we demonstrate the crucial importance of optically-dark recombination channels in exciton-exciton annihilation and reveal the dominant role of dipole-dipole repulsion in interlayer exciton transport. Finally, we show that interactions between layer-hybridized excitons are electrically tunable and that electric fields can be used to boost and control the exciton propagation in van der Waals heterostructures. Our material-specific and predictive theory has allowed us to predict experimental observations, such as density-dependent exciton line-shifts and exciton-exciton annihilation rates, that have been verified through joint theory-experiment collaborations. Overall, this thesis provides microscopic insights into exciton-exciton interactions, which are expected to play a central role in the optimal operation of optoelectronic devices and the realization of strongly correlated electron-hole systems.

excitons

transition-metal dichalcogenides

many-body theory

van der Waals heterostructures

2D materials

PJ-salen, Origohuset, Fysikgården 1
Opponent: Prof. Brian D. Gerardot, Heriot Watt University, United Kingdom

Author

Daniel Erkensten

Chalmers, Physics, Condensed Matter and Materials Theory

2D-material: spännande kvantfysik och framtidens nanoteknik

Alltsedan det mycket tunna, kolbaserade nanomaterialet grafen såg dagens ljus för ett par decennier sedan, har det gjorts många framsteg inom nanofysiken. Idag har ett stort antal andra två-dimensionella material upptäckts, som uppvisar minst lika spektakulära egenskaper som grafen. Ett viktigt exempel i sammanhanget är så kallade transition-metal dichalcogenides (TMDs). Förutom att besitta en god potential för att kunna användas i framtidens ljusdetektorer och LED-lampor, utgör TMDs en central plattform för att studera intressanta kvantmekaniska fenomen. Då dessa material belyses med laserljus exciteras elektroner till högre energinivåer och lämnar efter sig tomma platser, eller "hål" med positiv laddning. Attraktionen mellan negativa elektroner och positiva hål är så pass stark att den resulterar i bundna kvantmekaniska partiklar, excitoner.

I denna avhandling formulerar vi teoretiska modeller för att studera excitonernas gemensamma växelverkan och undersöker hur denna påverkar exempelvis hur excitonerna rör sig i tid och rum i atomärt tunna 2D-skikt. Vår mångpartikelsteori för så kallade exciton-exciton-interaktioner har verifierats experimentellt genom flertalet forskningssamarbeten. I sin helhet bidrar vårt arbete till en ökad förståelse för excitonens interaktionsmekanismer, som potentiellt kan användas i ett brett spektrum av optoelektroniska tillämpningar och framtidens nanoteknik.

Exciton dynamics in atomically thin materials

Swedish Research Council (VR) (2018-00734), 2019-01-01 -- 2024-12-31.

Graphene Core Project 3 (Graphene Flagship)

European Commission (EC) (EC/H2020/881603), 2020-04-01 -- 2023-03-31.

Subject Categories

Atom and Molecular Physics and Optics

Condensed Matter Physics

ISBN

978-91-7905-971-2

Doktorsavhandlingar vid Chalmers tekniska högskola. Ny serie: 5437

Publisher

Chalmers

PJ-salen, Origohuset, Fysikgården 1

Online

Opponent: Prof. Brian D. Gerardot, Heriot Watt University, United Kingdom

More information

Latest update

12/15/2023