3D Printing Wood Tissue
Doctoral thesis, 2018

Biomass from forests provides society with energy, materials and chemicals, thus contributing to the circular bioeconomy. The majority of biomass is found in the wood tissue of trees. Its composition and hierarchical structure originates from the synthesis and bottom-up assembly of biopolymers which involve numerous genes, hormones and exogenous factors. A technology for bottom-up fabrication of materials is 3D printing. In 3D printing, material is assembled layer-by-layer and thereby offers the potential to build up hierarchical complex structures with control of design and material properties. 3D printing wood is not as straight forward as for plastics since wood can’t be processed by melting. Also, printing wood involves the assembly of multiple polymers since wood is a composite material.

Inspired by the composition, crosslinking mechanism, anisotropy and structural design of natural wood tissue, this work has established a platform for 3D printing wood biopolymers into hierarchical wood-like structures. The platform consists of extrusion-based 3D printers, designed printing pathways, and wood based solutions and dispersions which are called inks. We found that inks of both cellulose dissolved in ionic liquid and dispersions of cellulose nanofibrils (CNF) were printable due to their shear thinning properties. Good printing fidelity of cellulose solutions required a continuous gel formation. Printing on a coagulating gel allowed non-solvent to diffuse through the print and instantly regenerate cellulose. Diffusion through multiple layers was however challenging making it difficult to 3D print large constructs. CNF (1-4 wt%) exhibits a yield stress, and stops flowing when leaving the nozzle which facilitated the printing of multilayered structures, i.e. an ear. This also contributed to the printing resolution (≈ 300 μm). However, without crosslinking, the printed CNF could not withstand mechanical force. Hence, CNF was mixed with crosslinkable biopolymers. The mixed inks remained printable for CNF concentrations above 2 wt%. The crosslinking time was below 10 minutes and gel strength increased with the concentration of crosslinkable biopolymers. Inks containing alginate were ionically crosslinked and formed reversible hydrogels.  Enzymatic crosslinking, similar to the polymerization of monolignols in the wood cell wall was obtained by substituting carboxylic groups (COOH) of hemicelluloses with tyramine. Hydrogels with tunable mechanical properties were obtained by varying the degree of substitution by using xylan, or TEMPO oxidized galactoglucomannan with degrees of oxidation from 10 to 60%. A computational fluid dynamics simulation tool was studied as a complement to 3D printing tests of new inks to evaluate printability.  By simulation, it was easy to isolate parameters such as printing speed and printing height to study their influence on printing fidelity. Finally, natural bottom up assembly of wood tissue was substituted with 3D printing. G-code substituted genome and the cellulose was extruded by a printer head instead of the rosette. Structures that resemble morphological features found in wood were prepared by computer aided design and printed with all wood based inks. Control of printing paths provided anisotropic features resembling the micro fibril angle of the cell wall.

The breakthrough of this work is the 3D shaping of wood by a bottom up process. Consequently, products assembled by wood biopolymers can transform from 2D (paper, board, films, textiles) to 3D. The concepts developed in this work can be employed in future applications of 3D printing with wood based materials, such as garments, electronics, wound dressings and packaging.

Hydrogel

Galactoglucomannan

Crosslinking

Biocomposite

3D Printing

Wood Tissue

Xylan

Printability

Cellulose Nanofibrils

KB-salen, Kemigården 4, Chalmers.
Opponent: Professor Orlando Rojas, Department of Bioproducts and Biosystems, Aalto University, Finland

Author

Kajsa Markstedt

Chalmers, Chemistry and Chemical Engineering, Applied Chemistry

3D Bioprinting of Cellulose Structures from an Ionic Liquid

3D Printing and Additive Manufacturing,; Vol. 1(2014)p. 115-121

Journal article

Synthesis of tunable hydrogels based on O-acetyl-galactoglucomannans from spruce

Carbohydrate Polymers,; Vol. 157(2017)p. 1349-1357

Journal article

Biomimetic Inks Based on Cellulose Nanofibrils and Cross-Linkable Xylans for 3D Printing

ACS Applied Materials & Interfaces,; Vol. 9(2017)p. 40878-40886

Journal article

Göhl, J.; Markstedt, K.; Mark, A.; Håkansson, K.; Gatenholm, P.; Edelvik, F., Simulations of 3d Bioprinting: Predicting Bioprintability of Nanofibrillar Inks.

Markstedt, K.; Håkansson, K; Toriz, G; Gatenholm, P., 3D printing wood tissue

Vår ökande konsumtion av produkter leder till utarmning av resurser, nedskräpning av haven och utsläpp av växthusgaser. Skogen är en hållbar resurs som kan hjälpa till att minska vår klimatpåverkan. Samtidigt som skogen binder koldioxid från atmosfären kan förnyelsebara och nedbrytbara material produceras från skogens biomassa. Biomassan återfinns framförallt i ved som huvudsakligen består av tre biopolymerer: cellulosa, hemicellulosa och lignin. Dessa tre är trädets byggstenar och utgör vedvävnaden som bidrar till trädets styrka, flexibilitet och möjlighet att transportera vatten och näring. För att träd ska kunna ersätta plaster tillverkade från olja är det viktigt att hitta nya användningsområden för dessa byggstenar och nya sätt att skapa produkter från dem.

Utöver att samhället behöver minska sin klimatpåverkan, möts vi även av digitalisering. Digitalisering har till exempel minskat vårt behov av papper, och det finns därför utrymme att använda pappersmassa till andra användningsområden. Digitalisering bidrar även till nya tekniker, där 3D-skrivare utvecklats tack vare digitalt baserad design (CAD) och produktion (CAM). Med 3D-skrivare omvandlas en 3D-bild i datorn genom några få steg till en verklig 3D-modell. Det är en additiv tillverkningsprocess där modellen byggs upp av material ett lager i taget. Följaktligen går mindre material till spillo jämfört med om modellen hade skurits ut från ett block av material. Det finns nu en mängd olika 3D-skrivare som är anpassade efter olika material, allt från metaller och plaster till saker vi kan äta så som choklad.

Denna avhandling presenterar hur material från träd kan användas i 3D-skrivare för att bygga upp strukturer som efterliknar vedvävnaden. Egentligen är ved i sig resultatet av en additiv process i naturen, där trädets byggstenar succesivt organiseras i komplexa strukturer så att vedens styrka, flexibilitet och densitet tillgodoser trädets behov. Kunskap om ved och dess hierarkiska uppbyggnad, från träfibrer till årsringarna i träd, har använts som inspiration till hur trädets byggstenar kan användas på bästa sätt i 3D-skrivaren. De vanligaste 3D-skrivarna smälter material för att kunna formas till ett 3D-objekt. Ved kan inte smältas. Därför har istället 3D-skrivare som formar vätskor och geler använts. Ved kan liknas vid en naturlig komposit där cellulosa bidrar med styrka medan hemicellulosa tillsammans med lignin är limmet som håller cellulosan på plats. För att 3D-printa strukturer som efterliknar ved, har cellulosa därför använts som det strukturbärande materialet. Hemicellulosa har i sin tur kemiskt modifierats med en lignin-liknande molekyl så att den kan forma en gel som håller ihop strukturen.

I stort visar detta arbete på de fantastiska möjligheter som finns av att använda nya teknologier med nya material. Det finns många användningsområden där 3D-skrivare kan användas med träbaserade material: mediciner, förpackningar, kläder, möbler och hus. I framtiden kanske du 3D-printar trä hemma hos dig!

Subject Categories

Polymer Chemistry

Paper, Pulp and Fiber Technology

Polymer Technologies

Composite Science and Engineering

Driving Forces

Sustainable development

Areas of Advance

Materials Science

ISBN

978-91-7597-746-1

Doktorsavhandlingar vid Chalmers tekniska högskola. Ny serie: 4427

Publisher

Chalmers

KB-salen, Kemigården 4, Chalmers.

Opponent: Professor Orlando Rojas, Department of Bioproducts and Biosystems, Aalto University, Finland

More information

Latest update

11/15/2018