Photoinduced Processes in Molecular-Inorganic Materials - Design Strategies for Control of Photophysical and Photochemical Processes
Doctoral thesis, 2021

Sunlight is the most abundant renewable energy resource on Earth and has the potential to provide our society with clean energy. Despite this abundancy, solar energy corresponds to only a minority of the global energy production. Two major reasons for this are the limited efficiencies of solar cells and the difficulty of storing solar energy. The work presented within this Thesis aims to investigate ways of overcoming these issues. A process called singlet fission could be utilized to increase the efficiency of solar cell. The storage issue of solar energy could be circumvented by producing fuels (i.e. solar fuels) instead of electricity from sunlight.

The work presented herein has been dedicated to mechanistic studies of photo-induced processes in molecular/inorganic materials. The aim has been to gather knowledge about how the materials can be designed to obtain control of the photoinduced processes; so that one process can be favored over another. Molecular/inorganic materials were used because of their favorable characteristics compared to molecules or inorganic materials alone in terms of combining the stability of inorganic materials with the tunability of molecules.

In this work, a derivative of the well-known singlet fission molecule 1,3-diphenylisobenzofuran was attached to various semiconductor films in solvents of different polarities. Studies of these materials revealed that utilizing semiconductors with a relatively low conduction band energy in a non-polar environment is favorable for achieving singlet fission followed by injection from the triplet excited state. Further, studies of molecular/semiconductor materials with both photosensitizer and catalyst molecules attached to the surfaces revealed that the charge separated lifetime between the photosensitizer and the semiconductor can be significantly extended by design of a patterned film of two different semiconductors. These studies further revealed that two-electron transfer from the conduction band to an attached molecular catalyst is possible; thus, these materials are promising for use in solar fuel generating assemblies. The results presented herein can be useful for future design of molecular/inorganic materials to achieve singlet fission as well as multi-electron transfer necessary for generating solar fuels.

Photochemistry

hybrid materials

solar energy conversion

charge separation

electron transfer

singlet fission

dye-sensitized semiconductors

mechanistic studies

Online
Opponent: Associate Professor Kenneth Hanson, Florida State University, Tallahassee, USA

Author

Elin Sundin

Chalmers, Chemistry and Chemical Engineering, Chemistry and Biochemistry

Solljus är startpunkten för allt liv på jorden och också den förnyelsebara energikällan med störst potential att förse samhället med ren och fossilfri energi. Solljuset som når jordens yta innehåller en närmast oändlig mängd energi ur ett samhällsperspektiv, trots det står direkt solenergiomvandling endast för en liten del av den globala energiproduktionen. Att öka den andelen är en viktig pusselbit för att minska användandet av fossila bränslen och begränsa den globala uppvärmningen.

Effektiviteten hos solceller samt svårigheten att lagra solenergin är två faktorer som begränsar användningen av solenergi. I det här arbetet har jag studerat grundläggande växelverkan mellan molekyler, material och ljus för att förstå hur vi skulle kunna utnyttja solenergin bättre. Med en process som kallas singlett fission kan den teoretiskt maximala effekten hos solceller öka genom att energin från en ljuspartikel, en så kallad foton, delas mellan två molekyler. Det kan i sin tur resultera i fler laddningar i solcellen och då ge en högre effekt. Genom att producera bränslen från solljuset (”solbränslen”) istället för elektricitet skulle också solenergin kunna lagras på ett effektivare sätt.

I det här arbetet har vi designat kombinerade molekyl/halvledar-material och studerat ljusinducerade processer som är relevanta för solenergiomvandling i dessa. Målet med arbetet har varit att undersöka hur de ljusinducerade processerna påverkas av strukturen på molekylerna och halvledaren samt av miljön runt materialen. Resultaten presenterade i den här avhandlingen kan i framtiden vara till hjälp vid design av mer effektiva solceller samt material för produktion av solbränslen.

Driving Forces

Sustainable development

Areas of Advance

Nanoscience and Nanotechnology (SO 2010-2017, EI 2018-)

Materials Science

Subject Categories

Physical Chemistry

Chemical Sciences

ISBN

978-91-7905-474-8

Doktorsavhandlingar vid Chalmers tekniska högskola. Ny serie: 4941

Publisher

Chalmers

Online

Online

Opponent: Associate Professor Kenneth Hanson, Florida State University, Tallahassee, USA

More information

Latest update

4/11/2021