Production and Characterization of ZrN and PuN Materials for Nuclear Fuel Applications

Doctoral thesis, 2016

Ungefär 40 % av elektriciteten i Sverige produceras med kärnkraft fördelat över tio olika reaktorer. Längst in i kärnkraftverket finns härden där kärnbränslet är placerat. Den kemiska sammansättningen på kärnbränslet påverkar bränslets prestation under användning i reaktorn. De svenska reaktorerna samt de flesta andra reaktorer i världen som används för kommersiell produktion av elektricitet använder vatten som kylmedel och bränslet som används i reaktorerna är urandioxid. Urandioxid är ett material som tål höga temperaturer och besitter hög kemisk beständighet, egenskaper vilka bland andra har gjort urandioxid till standardbränslet inom kommersiell kärnkraft. I ett framtida perspektiv baserat på en så kallad fjärde generationens kärnkraftvision, där återvinning av använt kärnbränsle är ett centralt tema, finns det dock andra reaktorkoncept. Ett exempel är metallkylda snabbneutronreaktorer, där smält metall, till exempel natrium eller bly, används för att kyla reaktorn istället för vatten. I sådana sammanhang skulle det vara av intresse att kunna använda andra kemiska föreningar än oxid som bränsle. Ett möjligt alternativ är nitridbaserade bränslen.

Nitrider är en typ av keramiska material, precis som oxider, men består av kväve och metall istället för syre och metall. Genom att göra om kärnbränslerelevanta oxider som urandioxid (UO2) och plutoniumdioxid (PuO2) till nitrider (UN och PuN) istället går det att tillverka bränsle med egenskaper som är mer gynnsamma än i traditionella oxidbaserade kärnbränslen. Liksom inom många andra områden finns det inget enskilt material som är bäst som kärnbränsle ur varje tänkbar synvinkel, detta gäller även för nitridbaserade bränslen. Några orsaker till att nitridbränslen är av intresse är att de leder värme bättre än oxidbränslen vilket möjliggör lägre härdtemperaturer under reaktordrift jämfört med oxidbränslen. Nitrider har dessutom bättre kemisk kompatibilitet med smält bly och natrium än oxider. Det är bland annat dock mer komplicerat att tillverka nitrider då materialen inte tål luft och syrefria tillverkningsmiljöer måste användas för att kunna producera syrefria slutprodukter.

I den här avhandlingen har produktion och karaktärisering av zirkoniumnitrid (ZrN), plutoniumnitrid (PuN) samt (Zr,Pu)N blandningar studerats. Zirkoniumnitrid är av intresse för att det är ett ämne som lämpar sig för att användas som inert blandmaterial för att kunna tillverka bränslen med lägre andel klyvbart material. Tillverkning av nitrider har studerats genom användning av en våtkemisk process kallad sol gel, där små sfärer tillverkats från metallösning och konverterats till nitrid genom värmebehandling. Undersökningar av de tillverkade nitridsfärernas lämplighet för pressning och sintring (värmebehandling) av bränslepellets har också genomförts.