Strong Light-Matter Interactions and Formation of Hybrid States at the Nanoscale
Doctoral thesis, 2018
Noble metallic nanoparticles, which support localized surface plasmon resonances (LSPR), offer a variety of potential scientific and industrial utilizations. Due to their remarkable ability to confine light at nanoscale dimensions, far below the optical diffraction limit, plasmonic nanoparticles enable intricate light manipulations, which may be performed and exploited for a wide range of future revolutionary applications.
For instance, LSPR in noble metal nanoparticles may be coupled to and coherently interact with exciton resonances in semiconducting nanocrystals and/or dye molecules. If the coupling strength is strong enough it is possible to create nanoscale systems, which support a new type of hybrid excitations. These excitations cannot be thought of as neither plasmonic nor excitonic, but rather an indistinguishable mixture of both. These type of excitations need to be considered as being half-light/half-matter entities and may be treated as quasiparticles, referred to as polaritons. Such quasiparticles have shown to possess properties, which open up completely new routes toward light manipulation at the nanoscale and have recently attracted tremendous attention and interest within the scientific nano-optics and nano-photonics communities.
The subject of this thesis is to both experimentally and theoretically demonstrate strong light-matter interactions in isolated single particle nanoscale plasmon-exciton systems, as well as discussing possible applications. The systems described and presented in this thesis are composed of single crystalline Ag nanoprisms attached to J-aggregated dye molecules, as well as Ag nanoprisms coupled to excitons in 2D material transition metal dichalcogenides (TMDC) monolayers. The experimental results presented in this thesis support promising outlooks for future plasmonic molecular manipulations as well as room temperature quantum plasmonics and quantum optics.
For instance, LSPR in noble metal nanoparticles may be coupled to and coherently interact with exciton resonances in semiconducting nanocrystals and/or dye molecules. If the coupling strength is strong enough it is possible to create nanoscale systems, which support a new type of hybrid excitations. These excitations cannot be thought of as neither plasmonic nor excitonic, but rather an indistinguishable mixture of both. These type of excitations need to be considered as being half-light/half-matter entities and may be treated as quasiparticles, referred to as polaritons. Such quasiparticles have shown to possess properties, which open up completely new routes toward light manipulation at the nanoscale and have recently attracted tremendous attention and interest within the scientific nano-optics and nano-photonics communities.
The subject of this thesis is to both experimentally and theoretically demonstrate strong light-matter interactions in isolated single particle nanoscale plasmon-exciton systems, as well as discussing possible applications. The systems described and presented in this thesis are composed of single crystalline Ag nanoprisms attached to J-aggregated dye molecules, as well as Ag nanoprisms coupled to excitons in 2D material transition metal dichalcogenides (TMDC) monolayers. The experimental results presented in this thesis support promising outlooks for future plasmonic molecular manipulations as well as room temperature quantum plasmonics and quantum optics.
coherent interactions
localized surface plasmon resonances
strong coupling
PJ Lecture Hall, Physics Origo, Departmen of Physics
Opponent: Jeremy J. Baumberg, Department of Physics, Cavendish Laboratory, University of Cambridge, United Kingdom
Author
Martin Wersäll
Chalmers, Physics, Bionanophotonics
Realizing Strong Light-Matter Interactions between Single-Nanoparticle Plasmons and Molecular Excitons at Ambient Conditions
Physical Review Letters,;Vol. 114(2015)p. Art. no. 157401-
Journal article
Observation of Mode Splitting in Photoluminescence of Individual Plasmonic Nanoparticles Strongly Coupled to Molecular Excitons
Nano Letters,;Vol. 17(2017)p. 551-558
Journal article
Wersäll, M., Munkhbat, B., Cuadra, J., Baranov D. G., Antosiewicz, T. J., Shegai, T., Inelastic Relaxations and Thermal Properties in Strongly Coupled Plasmon-Exciton Hybrid Nanostructures
Munkhbat, B., Wersäll, M., Cuadra, J., Baranov, D. G., Antosiewicz, T. J., Shegai, T., Suppersion of Photo-Oxidation of Organic Chromophores by Strong Coupling to Plasmonic Nanoantennas
Observation of Tunable Charged Exciton Polaritons in Hybrid Monolayer WS<inf>2</inf>-Plasmonic Nanoantenna System
Nano Letters,;Vol. 18(2018)p. 1777-1785
Journal article
Samspelet mellan ljus och materia har både fascinerat och gäckat mänskligheten i årtusenden. Människan har i alla tider varit beroende av ljus och har således försökt att förstå de mest grundläggande principerna för hur ljus och materia interagerar, samt funderat över möjliga sätt att utnyttja dessa egenskaper.
En av de mest tillfredsställande teorierna om grundläggande ljusdynamik presenterades vid 1800-talets mitt av en ung skotsk fysiker vid namn James Clerk Maxwell. Maxwell postulerade en samling matematiska ekvationer som en gång för alla tycktes reda ut mysteriet över hur ljus beter sig. Även om Maxwells ekvationer beskrev ljusets dynamik väldigt väl, samt att dessa relationer ledde till en rad nya revolutionerande uppfinningar som TV, radio, trådlös kommunikation etc., så fanns det vissa aspekter av ljusets dynamik som ännu inte kunde förklaras.
Inte förrän vid 1900-talets början, då den tyske fysikern Max Planck försökte hitta en teoretisk modell för att förklara den så kallade svartkroppsstrålningen, började en mer komplett bild av ljus och dess interaktion med materia att ta sin form. Vad Planck upptäckte var att ljusenergin tycktes vara uppdelad i små ändliga enheter, som han kallade kvanta, vilka varierade i storlek beroende på ljusets frekvens. Det visade sig att Plancks förståelse och beskrivning av ljusets dynamik skulle ligga till grund för den så kallade kvantfysiken, som kom att spela en väsentlig roll i 1900-talets enorma teknikrevolution. Tekniker och applikationer som vi idag tar för givna så som laser, transistorer, halvledarteknik, magnetisk resonanstomografi (MR), datorer, smartphones, modern elektronik etc., hade inte varit möjliga att realisera utan kvantfysikens hjälp.
Under senare delen av 1900-talet har, med inspiration från kvantfysiken, forskningsfältet nanoteknik växt fram vilket har resulterat i nya banbrytande sätt att designa och manipulera materialegenskaper.
Denna avhandling beskriver hur man via metalliska nanostrukturer kan manipulera interaktionen mellan ljus och materia på ett väldigt speciellt sätt. Genom sammankopplandet av hur ljus interagerar med fluorescerande molekyler och via ett typiskt resonansfenomen hos metalliska nanopartiklar, visas hur ytterst speciell ljusmanipulation kan erhållas. Främst beskrivs ett fenomen som kommit att kallas för stark koppling, vilket förväntas ha stor möjlighet att spela en viktig roll inom framtida kvantinformatik. Många forskare anser att detta inte bara kommer revolutionera områden som databehandling, utan även spela en viktig roll inom den framtida hållbara utvecklingen.
En av de mest tillfredsställande teorierna om grundläggande ljusdynamik presenterades vid 1800-talets mitt av en ung skotsk fysiker vid namn James Clerk Maxwell. Maxwell postulerade en samling matematiska ekvationer som en gång för alla tycktes reda ut mysteriet över hur ljus beter sig. Även om Maxwells ekvationer beskrev ljusets dynamik väldigt väl, samt att dessa relationer ledde till en rad nya revolutionerande uppfinningar som TV, radio, trådlös kommunikation etc., så fanns det vissa aspekter av ljusets dynamik som ännu inte kunde förklaras.
Inte förrän vid 1900-talets början, då den tyske fysikern Max Planck försökte hitta en teoretisk modell för att förklara den så kallade svartkroppsstrålningen, började en mer komplett bild av ljus och dess interaktion med materia att ta sin form. Vad Planck upptäckte var att ljusenergin tycktes vara uppdelad i små ändliga enheter, som han kallade kvanta, vilka varierade i storlek beroende på ljusets frekvens. Det visade sig att Plancks förståelse och beskrivning av ljusets dynamik skulle ligga till grund för den så kallade kvantfysiken, som kom att spela en väsentlig roll i 1900-talets enorma teknikrevolution. Tekniker och applikationer som vi idag tar för givna så som laser, transistorer, halvledarteknik, magnetisk resonanstomografi (MR), datorer, smartphones, modern elektronik etc., hade inte varit möjliga att realisera utan kvantfysikens hjälp.
Under senare delen av 1900-talet har, med inspiration från kvantfysiken, forskningsfältet nanoteknik växt fram vilket har resulterat i nya banbrytande sätt att designa och manipulera materialegenskaper.
Denna avhandling beskriver hur man via metalliska nanostrukturer kan manipulera interaktionen mellan ljus och materia på ett väldigt speciellt sätt. Genom sammankopplandet av hur ljus interagerar med fluorescerande molekyler och via ett typiskt resonansfenomen hos metalliska nanopartiklar, visas hur ytterst speciell ljusmanipulation kan erhållas. Främst beskrivs ett fenomen som kommit att kallas för stark koppling, vilket förväntas ha stor möjlighet att spela en viktig roll inom framtida kvantinformatik. Många forskare anser att detta inte bara kommer revolutionera områden som databehandling, utan även spela en viktig roll inom den framtida hållbara utvecklingen.
Subject Categories
Physical Sciences
Atom and Molecular Physics and Optics
Other Physics Topics
Nano Technology
ISBN
978-91-7597-721-8
Doktorsavhandlingar vid Chalmers tekniska högskola. Ny serie: 4402
Publisher
Chalmers
PJ Lecture Hall, Physics Origo, Departmen of Physics
Opponent: Jeremy J. Baumberg, Department of Physics, Cavendish Laboratory, University of Cambridge, United Kingdom