Structure and Dynamics in Liquid Battery Electrolytes
Doctoral thesis, 2020
The introduction of Sony’s rechargeable lithium-ion battery in 1991 sparked a transformation of our everyday life, enabling wide-spread use of portable electronics, such as smartphones and laptops. Furthermore, in recent years the increased usage of electrical vehicles and the on-going change to transient renewable energy sources has created a large interest in cheaper, safer, more sustainable, long-lasting and energy denser batteries. Next generation batteries – batteries beyond the traditional lithium-ion battery chemistries – offers possible routes towards the for-mentioned sought performance, societal and economical improvements. In this thesis several next generation battery concepts are studied. In particular, i) the sodium-ion battery, offering similar energy densities to that of the modern-day lithium-ion battery, but showing better power performance, is cheaper, more sustainable and safer, and ii) highly concentrated electrolytes, enabling higher energy densities, improved safety features, and improved cycling stability, are studied.
Several of the improvements in safety and performance seen in these next generation battery technologies stem from the local environment in the electrolyte. In this work I present a comprehensive study of the local cationic environment in several next generation battery electrolytes employing computational methods such as semi-empirical methods, density functional theory, and ab initio molecular dynamics. Furthermore, novel methods for studying the dynamics of the solvation shell are presented. The results of these studies are compared to what I and others have found in conventional lithium-ion battery electrolytes, and the connection between the local electrolyte structure and dynamics and the macroscopic electrolyte and battery properties is discussed.
Show more
Several of the improvements in safety and performance seen in these next generation battery technologies stem from the local environment in the electrolyte. In this work I present a comprehensive study of the local cationic environment in several next generation battery electrolytes employing computational methods such as semi-empirical methods, density functional theory, and ab initio molecular dynamics. Furthermore, novel methods for studying the dynamics of the solvation shell are presented. The results of these studies are compared to what I and others have found in conventional lithium-ion battery electrolytes, and the connection between the local electrolyte structure and dynamics and the macroscopic electrolyte and battery properties is discussed.
Author
Gustav Åvall
Chalmers, Physics, Materials Physics
Included papers
Highly Concentrated Electrolytes: Electrochemical and Physicochemical Characteristics of LiPF6 in Propylene Carbonate Solutions
Journal of the Electrochemical Society,;Vol. 168(2021)
Journal article
A novel approach to ligand-exchange rates applied to lithium-ion battery and sodium-ion battery electrolytes
Journal of Chemical Physics,;Vol. 152(2020)
Journal article
Sodium-Ion Battery Electrolytes: Modeling and Simulations
Advanced Energy Materials,;Vol. 8(2018)
Review article
Li Salt Anion Effect on O2 Solubility in an Li-O2 Battery
Journal of Physical Chemistry C,;Vol. 122(2018)p. 1913-1920
Journal article
Solvation structure in dilute to highly concentrated electrolytes for lithium-ion and sodium-ion batteries
Electrochimica Acta,;Vol. 233(2017)p. 134-141
Journal article
Popular science description
Swedish
Ett batteri består i huvudsak av fyra komponenter: Två elekotroder – en katod och en anod – som lagrar energin, en separator som hindrar kortslutning, samt en elektrolyt som transporterar joner mellan elektroderna. Alla komponenterna är viktiga för optimal prestanda, oavsett batterikoncept.
Ett batterikoncept, litiumjonbatteriet, kommersialiserades 1991, och är helt väsentligt för smartphones, surfplattor, och laptops. Litiumjonbatteriet är idag också helt oumbärligt för elbilar – och för att dessa skall slå igenom ännu bredare måste batterierna bli billigare, lagra mer energi och hålla längre. Dessutom är det önskvärt att batterierna kan laddas snabbare, blir säkrare samt tillverkas av hållbara material. Idag står transportsektorn för 20% av de globala utsläppen av växthusgaser, vilket bidrar till klimatförändringar; en omställning till fler elbilar kan hjälpa till att minska utsläppen.
Samtidigt så ställer samhället om till förnyelsebara energikällor, såsom vind- och solenergi. Men då dessa endast producerar energi vid gynnsamma väderförhållanden måste vi kunna lagra energin så att den kan användas vid behov – och även här kan batterier användas.
För att tillgodose framtidens behov av energilagring forskas det intensivt på att förbättra litiumjonbatteriet, men det forskas även på nya batterikoncept såsom natriumjonbatterier. Natriumjonbatteriet kan produceras av hållbarare material, blir billigare, har bättre effektprestanda och likartade energilagringsmöjligheter som litiumjonbatterier. Det forskas även på batterier som i elektrolyten har högre koncentrationer av joner – och tanken är att detta ska ge oss säkrare batterier som håller längre och kan lagra mer energi i samma volym.
I den här avhandlingen har jag studerat hur elektrolytens struktur och dynamik på molekylnivå kopplar till batteriets egenskaper. Framförallt har jag undersökt hur elektrolytens struktur och dynamik ändras då litiumjoner byts ut mot natriumjoner samt hur jonkoncentrationen påverkar egenskaperna. Speciellt har jag utvecklat en metod för att enkelt och i detalj kunna studera tidsskalor för lokal jon- och lösningsmedelstransport.
Ett batterikoncept, litiumjonbatteriet, kommersialiserades 1991, och är helt väsentligt för smartphones, surfplattor, och laptops. Litiumjonbatteriet är idag också helt oumbärligt för elbilar – och för att dessa skall slå igenom ännu bredare måste batterierna bli billigare, lagra mer energi och hålla längre. Dessutom är det önskvärt att batterierna kan laddas snabbare, blir säkrare samt tillverkas av hållbara material. Idag står transportsektorn för 20% av de globala utsläppen av växthusgaser, vilket bidrar till klimatförändringar; en omställning till fler elbilar kan hjälpa till att minska utsläppen.
Samtidigt så ställer samhället om till förnyelsebara energikällor, såsom vind- och solenergi. Men då dessa endast producerar energi vid gynnsamma väderförhållanden måste vi kunna lagra energin så att den kan användas vid behov – och även här kan batterier användas.
För att tillgodose framtidens behov av energilagring forskas det intensivt på att förbättra litiumjonbatteriet, men det forskas även på nya batterikoncept såsom natriumjonbatterier. Natriumjonbatteriet kan produceras av hållbarare material, blir billigare, har bättre effektprestanda och likartade energilagringsmöjligheter som litiumjonbatterier. Det forskas även på batterier som i elektrolyten har högre koncentrationer av joner – och tanken är att detta ska ge oss säkrare batterier som håller längre och kan lagra mer energi i samma volym.
I den här avhandlingen har jag studerat hur elektrolytens struktur och dynamik på molekylnivå kopplar till batteriets egenskaper. Framförallt har jag undersökt hur elektrolytens struktur och dynamik ändras då litiumjoner byts ut mot natriumjoner samt hur jonkoncentrationen påverkar egenskaperna. Speciellt har jag utvecklat en metod för att enkelt och i detalj kunna studera tidsskalor för lokal jon- och lösningsmedelstransport.
Research Project(s)
Na-Ion bAttery Demonstration for Electric Storage (NAIADES)
European Commission (EC) (EC/H2020/646433), 2015-01-01 -- 2018-12-31.
Categorizing
Driving Forces
Sustainable development
Areas of Advance
Transport
Energy
Materials Science
Subject Categories (SSIF 2011)
Physical Chemistry
Other Materials Engineering
Theoretical Chemistry
Condensed Matter Physics
Roots
Basic sciences
Infrastructure
C3SE (Chalmers Centre for Computational Science and Engineering)
Identifiers
ISBN
978-91-7905-247-8
Other
Series
Doktorsavhandlingar vid Chalmers tekniska högskola. Ny serie: 4714
Publisher
Chalmers
Public defence
2020-03-20 10:00
PJ-salen, Fysikgården 2B.
Opponent: Mathieu Salanne, CNRS / Sorbonne Université, Frankrike