Radiolytic Degradation of BTBP type Molecules for Treatment of Used Nuclear Fuel by Solvent Extraction
Doktorsavhandling, 2011

Nuclear fuel that has been discharged from nuclear reactors is highly radiotoxic and must be kept isolated from the biosphere for very long time periods. This requires an advanced final repository. One way to decrease the long-term radiotoxicity and thermal load of the used fuel is Partitioning and Transmutation (P&T). In a transmutation process, a long-lived nuclide can be transformed into a stable nuclide, or a nuclide with a shorter half-life. Most transmutation techniques require an efficient separation (partitioning) of the elements to be transmuted. One technique suitable for separating different elements in the used nuclear fuel is solvent extraction. Because of the many highly radioactive elements in the used fuel, the solvents used in separation processes will be exposed to considerable doses of radioactivity. Solvents containing extractants belonging to the BTBP (6,6’-bis(5,6-dialkyl-[1,2,4-]triazin-3-yl)-2,2’-bipyridine) family were irradiated. Different types of radiation and different doses and dose rates were used. The effect of irradiation was studied with respect to altered metal extraction, change in BTBP concentration and formation of degradation products. In general, the BTBP concentration, the metal extraction, and the separation of different metals decreased with an increase in the absorbed dose. Degradation pathways were identified for a number of degradation products. Similar products were found regardless of whether the degradation was caused by ageing, radiolysis or hydrolysis. Products resulting from the degradation of C5-BTBP seem to extract metals. Degradation of CyMe4-BTBP, resulted in degradation products systematically different from those of C5-BTBP.

transmutation

lanthanides

degradation

solvent extraction

actinides

radiolysis

BTBP

partitioning

KB-salen, Kemigården 4, Chalmers Tekniska Högskola
Opponent: Dr. Bruce Mincher, Aqueous Separations and Radiochemistry Department, Idaho National Laboratory, USA

Författare

Anna Fermvik

Chalmers, Kemi- och bioteknik, Kärnkemi

Semi-quantitative and quantitative studies on the gamma radiolysis of C5-BTBP

Radiochimica Acta,; Vol. 99(2011)p. 113-119

Artikel i vetenskaplig tidskrift

Kärnkraften står idag för en stor del av Sveriges och världens elproduktion. Frågan om utbyggnad eller avveckling av kärnkraft är ständigt diskuterad och en viktig aspekt är hanteringen av använt kärnbränsle. På grund av alla radioaktiva isotoper i det använda bränslet avger det höga stråldoser och kräver avancerad förvaring under mycket lång tid. I Sverige har man som riktmärke att det deponerade avfallet skall hållas isolerat från mänsklig aktivitet i 100000 år. Genom att minska mängden långlivade isotoper kan konstruerandet av ett slutförvar underlättas. Ett sätt att göra detta är genom så kallad separation och transmutation (Partitioning & Transmutation - P&T). Genom att omvandla långlivade nuklider till stabila eller mer kortlivade nuklider minskar den långvariga radiotoxiciteten i bränslet. För att kunna genomföra denna omvandling krävs att man separerar ut de isotoper som ska transmuteras, t.ex. med vätskeextraktion. I en vätskeextraktionsprocess används två icke blandbara faser, oftast en organisk lösning och en vattenlösning. Med hjälp av särskilda molekyler, extraktanter, extraheras ett eller flera ämnen från den ena fasen till den andra. För att en vätskeextraktionsprocess ska kunna användas för att separera ämnen i använt kärnbränsle behöver den vara stabil mot radiolys, d.v.s. reaktioner orsakade av den joniserande strålningen från olika ämnen i bränslet. Denna avhandling förklarar hur en viss typ av extraktanter, BTBP molekyler, reagerar då de bestrålas.

Ämneskategorier

Analytisk kemi

Annan kemi

Styrkeområden

Energi

Materialvetenskap

ISBN

978-91-7385-543-3

Doktorsavhandlingar vid Chalmers tekniska högskola. Ny serie: 3224

KB-salen, Kemigården 4, Chalmers Tekniska Högskola

Opponent: Dr. Bruce Mincher, Aqueous Separations and Radiochemistry Department, Idaho National Laboratory, USA