Polyelectrolyte Brush Electrodes for Protein Capture and Release
Doktorsavhandling, 2020

Stimuli-responsive polyelectrolyte brushes switch as a function of pH between a charged and neutral state that affects their electrostatic interactions with other charged molecules like proteins. Adjustment of the pH results in the binding of large quantities of proteins making polyelectrolyte brushes widely used as biointerfaces. However, the interaction between proteins and polyelectrolyte brushes remains poorly understood. Protein binding to brushes despite net repulsion indicates that the mechanism is determined by more than electrostatic effects. In this thesis polyelectrolyte brushes, and protein-polyelectrolyte interactions were characterized using new methods. The results show that non-electrostatic interactions play an important role in protein binding to pH-responsive polyelectrolyte brushes.

Active switching of polyelectrolyte brushes requires control of the pH. However, controlled pH switching that is convenient and non-invasive has proven difficult to achieve. In this thesis electrochemistry was used to generate local pH gradients, that resulted in reversible switches of polyelectrolyte brushes, even in highly buffered liquids and in biological solutions like serum. Reversible electrochemical switching of polyelectrolyte brushes was accomplished by employing diazonium salt surface functionalization. Electrochemical switching was used to control protein-polyelectrolyte interactions to create polyelectrolyte brush electrodes that captured and released high quantities of proteins on-demand. Our method for electronic control of protein immobilization should increase the utility of pH-stimuli-responsive polymer brushes in applications such as bioanalytics, protein purification, and protein drug-delivery.

electrochemistry.

pH-responsive interfaces

Polyelectrolyte brushes

protein immobilization

Pater Noster våning 3 i Kemihuset, Digital disputation via Zoom se länk (Passcode: 283128)
Opponent: Brigitte Maria Städler

Författare

Gustav Ferrand-Drake Del Castillo

Chalmers, Kemi och kemiteknik, Tillämpad kemi, Andreas Dahlin Group

Quantitative Analysis of Thickness and pH Actuation of Weak Polyelectrolyte Brushes

Journal of Physical Chemistry C,; Vol. 122(2018)p. 27516-27527

Artikel i vetenskaplig tidskrift

Large Changes in Protonation of Weak Polyelectrolyte Brushes with Salt Concentration-Implications for Protein Immobilization

Journal of Physical Chemistry Letters,; Vol. 11(2020)p. 5212-5218

Artikel i vetenskaplig tidskrift

Ferrand Drake Del Castillo, G., Koenig, M., Müller, M., Eichhorn, K. J., Stamm, M., Uhlmann, P., Dahlin, A., Enzyme Immobilization in Polyelectrolyte Brushes: High Loading and Enhanced Activity Compared to Monolayers, Langmuir, (2019), 35, 3479–3489, doi: 10.1021/acs.langmuir.9b00056

Generic high-capacity protein capture and release by pH control

Chemical Communications,; Vol. 56(2020)p. 5889-5892

Artikel i vetenskaplig tidskrift

Gustav Ferrand-Drake del Castillo, Zeynep Adali, Rebekah L. N. Hailes, Kunli Xiong and Andreas Dahlin, Generic High-Capacity Electrochemical Capture and Release of Proteins by Polyelectrolyte Brushes, ChemRxiv (pre-print), (2020), doi: https://doi.org/10.26434/chemrxiv.12017793.v1

Polymerborstar hanterar proteiner med elektriska signaler

Material som kan fånga in och släppa ifrån sig biomolekyler, som proteiner, med god kontroll är användbara i många avseenden. Proteiner utgör naturens byggstenar och möjliggör de kemiska reaktioner som håller oss levande. Med grundläggande förståelse för hur proteiner fungerar kan sjukdomar botas och skapa ny teknik för effektiv tillverkning av viktiga kemikalier. Men i nuläget saknas material med egenskaper för att hantera proteiner optimalt vilket begränsar i vilken utsträckning dessa kan användas. Jag har studerat hur ändkopplade polymerkedjor på elektroder, så kallade polymerborstar, kan användas för att styra hur ytor interagerar med proteiner genom elektriska signaler. Elektriska signaler skiftar polymerborsten mellan att vara laddad och oladdad, vilket i sin tur påverkar om proteinerna fastnar eller släpper från ytan. Polymerborstelektroderna kan på detta sätt användas för att fånga in, lagra och släppa ut stora mängder proteiner vid behov. Detta är en användbar egenskap i ny teknik för proteinhantering vid exempelvis analys av proteiner ur blodprov, frisättning av proteinläkemedel i kroppen eller för rening av proteiner i storskalig tillverkning.

Ämneskategorier

Polymerkemi

Materialkemi

Biofysik

Nanoteknik

Biomaterialvetenskap

Kemi

Biokatalys och enzymteknik

ISBN

978-91-7905-414-4

Doktorsavhandlingar vid Chalmers tekniska högskola. Ny serie: 4881

Utgivare

Chalmers tekniska högskola

Pater Noster våning 3 i Kemihuset, Digital disputation via Zoom se länk (Passcode: 283128)

Online

Opponent: Brigitte Maria Städler

Mer information

Senast uppdaterat

2020-12-17