Hydrothermally induced changes of lean NOx reduction over Cu-ZSM-5 and stability improvements by synthesis modification
Doktorsavhandling, 2011

The growing concern about the global warming coupled with the increasing emissions of the greenhouse gas carbon dioxide, combined with the climbing oil price, drives the interest to more fuel efficient lean combustion engines for automotive applications. Such engines require new technical solutions for reduction of NOx in the oxygen rich exhaust gases, where a conventional three-way catalyst cannot be used. One of three main techniques to reduce NOx from lean-burn engines is hydrocarbon assisted selective catalytic reduction (HC-SCR) in which hydrocarbons from the fuel are used to selectively reduce NOx in the presence of excess oxygen. A copper ion-exchanged zeolite material, Cu-ZSM-5, is one of the catalysts with the ability to perform this NOx reduction reaction. However, this material successively loses its activity in hydrothermal environment. The objective of this thesis is to investigate the catalytic changes induced by the hydrothermal environment as well as the influence of the zeolite synthesis procedure on the hydrothermal stability and on the lean NOx reduction activity of Cu-ZSM-5. By using in-situ FTIR (Fourier transform infrared) spectroscopy, the species adsorbed onto the surface during the NOx reduction reaction was observed. It was found that the reactions between molecules, in which N to C bonds were developed and rearranged in such a way that N2 could be produced, were hindered upon hydrothermal treatment of the sample. On the other hand the oxidation reactions of NO or hydrocarbons, separately, were more or less unaffected.

hydrothermal stability

Cu-ZSM-5

propene

lean NOx reduction

HC-SCR

in-situ DRIFT

KC-salen, Kemivägen 4, Chalmers
Opponent: Jonas Hedlund

Författare

Malin Berggrund

Chalmers, Kemi- och bioteknik, Teknisk ytkemi

Kompetenscentrum katalys (KCK)

Improved lean deNOx performance of Cu-ZSM-5 through alternative synthesis conditions for ZSM-5

Topics in Catalysis,; Vol. 42/43(2007)p. 153-156

Artikel i vetenskaplig tidskrift

Influence of Synthesis Conditions for ZSM-5 on the Hydrothermal Stability of Cu-ZSM-5

Catalysis Letters,; Vol. 130(2009)p. 79-85

Artikel i vetenskaplig tidskrift

Intresset för energisnåla motorer ökar av flera anledningar i samhället. En drivkraft är priset på drivmedel som ökar och förväntas öka ännu mer på grund av sinande oljekällor. En annan drivkraft är lagkrav som reglerar utsläpp från olika fordonstyper och som nu också kommer med allt mer restriktiva krav på koldioxidutsläpp. Koldioxid är inte en giftig gas utan en produkt som bildas av allt levande när vi omvandlar mat till energi. Men, man vill begränsa koldioxidutsläppen från fordon eftersom koldioxidökningen i atmosfären de senaste 100 åren kopplas ihop med den oönskade temperaturhöjningen som registrerats i världen och koldioxid bildas vid förbränning av fossila bränslen. För att kunna använda mer bränslesnåla motorer i fordonen behöver man utveckla en metod för att rena avgaserna från dessa motorer. Katalysatorer utvecklade för dagens bensindrivna bilar fungerar tyvärr inte för bränslesnåla motorer där andelen luft i förhållande till bränsle är högre än i dagens bensinbilar. Ett enkelt, relativt billig och robust system som omvandlar kväveoxider till N2 (som luften består av till 78%) med hjälp av lite extra bränsle före katalysatorn kallas HC-SCR. Syftet med min avhandling är att förstå hur ett av de katalysatormaterial som fungerar på detta sätt kan förbättras för att behålla sin katalysiska aktivitet över tiden. Avhandlingen handlar om hur materialet och de kemiska reaktionerna som sker på materialets yta, förändras då katalysatorn åldras (används).

Styrkeområden

Nanovetenskap och nanoteknik

Materialvetenskap

Ämneskategorier

Annan kemi

ISBN

978-91-7385-522-8

Doktorsavhandlingar vid Chalmers tekniska högskola. Ny serie: 3203

KC-salen, Kemivägen 4, Chalmers

Opponent: Jonas Hedlund