A Chemical Perspective on the Tellurium Source Term in the Context of Severe Nuclear Power Plant Accidents
Doktorsavhandling, 2020

In the event of a severe nuclear accident, one of the biggest concerns is the release of radioactive nuclides.
Typically, the most volatile is likely to be released. One that is considered among the most volatile is
tellurium. Additionally, health implications towards the public by tellurium can be by itself or the decay
product iodine.
Several aspects concerning the volatility under mainly oxidizing (e.g., air ingress) and inert (injection
of inert gas preventing hydrogen explosion) conditions of the tellurium source term from a chemical
perspective have been explored. These aspects are the consequence of seawater as an emergency cooling
medium, the effect of cesium iodide on the transport on and interaction in the reactor coolant system
(RCS), and the effect of surfaces located inside a boiling water reactor (BWR). Finally, the effectiveness
of the containment spray system (CSS) using different solutions was investigated.
Under oxidizing conditions, tellurium was noticeably affected by all aspects. The seawater experiments
showed that tellurium was enhanced by sodium chloride. From the RCS experiments, the addition of
cesium iodide decreased the transported amount of tellurium and a new tellurium species was observed,
but uncertain if it was correlated to cesium. Regarding the BWR surfaces, only zinc was removed from
the surface by the tellurium when humidity was high. However, neither if this enhanced the volatility or
if a new compound formed were clear. Finally, high removal efficiency was observed of the spray system
under all conditions.
The investigation of tellurium under inert conditions had less of the investigated aspect affecting the
volatility. The seawater experiment showed no change to the volatilization of tellurium. However, in the
RCS the addition of cesium iodide resulted in both an increase in transported tellurium and new tellurium
species, potentially correlated to cesium. None of the BWR surfaces had any effect on tellurium. Finally,
the effectiveness of the CSS was lower than under oxidizing conditions but still above 50%. However,
the addition of cesium iodide considerably enhanced the removal. Therefore, indicating a change of the
tellurium speciation.
From this work, it is clear that the chemistry concerning the volatility of tellurium still needs further
attention. Under an air ingress scenario, using seawater would enhance the release of tellurium. Opposed
to the cesium iodide, that would reduce it. In the containment, tellurium would interact with surfaces
made out of zinc. For a scenario when inert gas has been injected, the use of seawater would have less
impact if any and the presence of cesium iodide would enhance the transport of tellurium. No surface
in the BWR containment would interfere. However, under both scenarios, an intact containment and a
functional CSS would effectively trap the tellurium in the sump.

KB
Opponent: Dr Tertaliisa Lind, Paul Scherrer Institute, Schweitz

Författare

Fredrik Espegren

K administration

Potential tellurium deposits in the BWR containment during a severe nuclear accident

Annals of Nuclear Energy,; Vol. 146(2020)

Artikel i vetenskaplig tidskrift

Chemical interaction between sea-salt and tellurium, between 300 and 1180 K

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry,; Vol. 317(2018)p. 535-543

Artikel i vetenskaplig tidskrift

Espegren, F., Kärkelä, Pasi, A.E., Tapper, U., Kučera, J., Lerum, V.L., Omtvedt, J.P., Ekberg, C. ”Tellurium Transport in the RCS under conditions relevant for severe nuclear accidents”.

Kärkelä, Pasi, A.E., Espegren, F., Sevon, T., Tapper, U., Ekberg, C. ”Tellurium Retention by Containment Spray System”

Alltjämt sedan kärnkraftsolyckorna i Tjernobyl 1986 och i Fukushima 2011, har kärnkraftens framtid ifrågasatts i Sverige. Sedan 70-talet har kärnkraft bidragit till den svenska energimarknaden med stabilitet och relativt billig elektricitet. Svensk kärnkraft har dock inte drivits helt utan missöden, utan har haft mindre olyckor så som ”Forsmarkincidenteten” 2006.

Den största oron som finns vid en olycka/haveri är utsläpp av radioaktivitet, vilken kan skapa hälsoproblem hos allmänheten och göra marker obrukbara för en lång tid framöver. Källan till denna radioaktivitet är primärt flyktiga radionuklider av vilka de mest kända är jod och cesium. Förutom dessa finns det många andra ämnen som kan vara problematiska, varav ett är tellur.

Denna avhandling belyser flera olika fenomen under ett haveri och hur de påverkar kemin av tellur och därigenom dess flyktighet. Vid en olycka på ett kärnkraftverk vid kusten finns havsvatten tillgängligt som en nödlösning för kylning av härden, såsom gjordes i Fukushima. Genom att använda havsvatten som kylmedel tillför man salt till reaktorn vilket kan göra flera grundämnen, bland andra tellur, mer flyktiga. Förutom det så kan tidigare bildat cesiumjodid påverka tellur inuti reaktorn vilket också kan öka dess flyktighet. Om tellur kommer ut i inneslutningen kan olika ytor där påverka hur tellur beter sig. Slutligen, om tellur kommer så pass långt som till inneslutningen skulle ett spraysystem potentiellt kunna minska mängden tellur i atmosfären.

I detta arbete, har det visats att flera av dessa fenomen vid en olycka påverkar flyktigheten av tellur. Vid användning av havsvatten för nödkylning vid en olycka, har saltet (natriumklorid) i en atmosfär av luft visat sig öka flyktigheten hos tellur. Närvaron av cesiumjodid har däremot visat sig minska volatiliteten av tellur i samma atmosfär. Vidare har ytor gjorda av zink visade sig påverka tellur, men huruvida detta påverkade flyktigheten var osäkert. Under inert atmosfär så hade havsvatten ingen uppenbar påverkan på tellur medan cesiumjodid ökade flyktigheten. De studerade ytmaterialen inuti inneslutningen påverkade inte tellur under inerta atmosfärsförhållanden. Det har dock framkommit att det säkerhetssystem som utgörs av bland annat spraysystemet är mycket effektivt och kommer vid ett svårt haveri initialt att hindra mycket av utsläppet av tellur givet att inneslutningen är intakt.

APRI 10 - Studies of Tellurium, Molybdenum, Iodine and other important volatile fission products during severe nuclear ractor accidents

Agrenius Ingenjörsbyrå, 2018-01-01 -- 2020-12-31.

Styrkeområden

Energi

Ämneskategorier

Kemi

ISBN

978-91-7905-352-9

Doktorsavhandlingar vid Chalmers tekniska högskola. Ny serie: 4819

Utgivare

Chalmers tekniska högskola

KB

Online

Opponent: Dr Tertaliisa Lind, Paul Scherrer Institute, Schweitz

Mer information

Senast uppdaterat

2020-09-16