Optical properties of point defects in insulators and of transition metal dichalcogenides
Doktorsavhandling, 2022
There is a need for new or modified materials, both to improve current devices and to create novel functionalities.
Engineering materials to target specific functionalities requires a better understanding of how microscopic processes impact materials properties.
In this thesis, the effects of defects, mixing of materials, and twisting of parts of the material are explored via first-principles calculations. In particular, the properties of defects in a range of technologically important insulators and of mixing and twisting of transition metal dichalcogenides (TMDs) are addressed, with an emphasis on optical properties.
In the part of the thesis that pertains to defects, the commonality of oxygen vacancies is considered. It is shown that oxygen vacancies exhibit properties that extend beyond specific insulating oxides and that there is a strong interplay between lattice geometry and oxygen vacancy character. The coupling between defect states and lattice vibrations is subsequently accounted for and used to identify the contribution of specific defects to relaxation mechanisms. It is shown that oxygen vacancies may be detrimental to the performance of the oxide phosphor YAG, playing a key role in a reaction mechanism that leads to luminescence quenching. The part of this thesis that is concerned with defects is concluded by an analysis of the optical signatures and phonon sidebands of defects in h-BN and SiC.
On the topic of TMDs, the properties of twisted bilayers are explored, in particular in connection to excitons. It is shown that for very small twist angles, excitons become localized. In addition, the twist-induced potential is dissected and it is shown that the purely electrostatic component of this potential decays with increasing twist angle. Finally, a high-throughput study on TMD alloys was performed for which mixing properties and band edge alignments are presented.
Engineering materials to target specific functionalities requires a better understanding of how microscopic processes impact materials properties.
In this thesis, the effects of defects, mixing of materials, and twisting of parts of the material are explored via first-principles calculations. In particular, the properties of defects in a range of technologically important insulators and of mixing and twisting of transition metal dichalcogenides (TMDs) are addressed, with an emphasis on optical properties.
In the part of the thesis that pertains to defects, the commonality of oxygen vacancies is considered. It is shown that oxygen vacancies exhibit properties that extend beyond specific insulating oxides and that there is a strong interplay between lattice geometry and oxygen vacancy character. The coupling between defect states and lattice vibrations is subsequently accounted for and used to identify the contribution of specific defects to relaxation mechanisms. It is shown that oxygen vacancies may be detrimental to the performance of the oxide phosphor YAG, playing a key role in a reaction mechanism that leads to luminescence quenching. The part of this thesis that is concerned with defects is concluded by an analysis of the optical signatures and phonon sidebands of defects in h-BN and SiC.
On the topic of TMDs, the properties of twisted bilayers are explored, in particular in connection to excitons. It is shown that for very small twist angles, excitons become localized. In addition, the twist-induced potential is dissected and it is shown that the purely electrostatic component of this potential decays with increasing twist angle. Finally, a high-throughput study on TMD alloys was performed for which mixing properties and band edge alignments are presented.
luminescence quenching
charge transition levels
excitons
transition metal dichalcogenides
monolayer alloys
solid state lighting
color centers
oxygen vacancies
moiré structures
wide band gap oxides
PJ-salen, Kemigården 1
Opponent: Prof. Kristian Sommer Thygesen, Department of Physics, Technical University of Denmark, Denmark.
Författare
Christopher Linderälv
Chalmers, Fysik, Kondenserad materie- och materialteori
A Unifying Perspective on Oxygen Vacancies in Wide Band Gap Oxides
Journal of Physical Chemistry Letters,;Vol. 9(2018)p. 222-228
Artikel i vetenskaplig tidskrift
Luminescence Quenching via Deep Defect States: A Recombination Pathway via Oxygen Vacancies in Ce-Doped YAG
Chemistry of Materials,;Vol. 33(2021)p. 73-80
Artikel i vetenskaplig tidskrift
Photoluminescence line shapes for color centers in silicon carbide from density functional theory calculations
Physical Review B,;Vol. 103(2021)
Artikel i vetenskaplig tidskrift
Vibrational signatures for the identification of single-photon emitters in hexagonal boron nitride
Physical Review B,;Vol. 103(2021)
Artikel i vetenskaplig tidskrift
Tunable Phases of Moiré Excitons in van der Waals Heterostructures
Nano Letters,;Vol. 20(2020)p. 8534-8540
Artikel i vetenskaplig tidskrift
Exciton landscape in van der Waals heterostructures
Physical Review Research,;Vol. 3(2021)
Artikel i vetenskaplig tidskrift
Linderälv, C, Hagel, J, Malic, E, Erhart, P. The Moiré Potential in Twisted Transition Metal Dichalcogenide Bilayers
High-Throughput Characterization of Transition Metal Dichalcogenide Alloys: Thermodynamic Stability and Electronic Band Alignment
Chemistry of Materials,;Vol. 34(2022)p. 9364-9372
Artikel i vetenskaplig tidskrift
Små variationer i ett material kan påverka dess egenskaper till stor grad. Dessa små variationer kan bland annat vara punktdefekter som är små oregelbundheter i ett annars regelbundet material. Punktdefekter förekommer alltid i ett material och har ofta, men långt ifrån alltid, en negativ effekt på materialets egenskaper. Dessa är svåra att studera med mikroskop och det är därför som datorsimuleringar av punktdefekters grundläggande egenskaper spelar en viktig roll när det kommer till att identifiera påverkan av specifika punktdefekter.
Genom datorsimuleringar baserad på kvantmekanik utforskas gemensamma drag av syrevakanser i en mängd teknologiskt viktiga material. Det visar sig att det finns egenskaper som sträcker sig bortom enstaka material vilket har betydelse för den grundläggande förståelsen för syrevakanser och punktdefekter i allmänhet. En av dessa egenskaper som syrevakansen har är att i många fall frigörs mycket energi i form av vibrationer när syrevakansens laddning ändras. Denna egenskap ligger till grund för en föreslagen förklaringsmodell för hur vita ljusdioder försämras vid högre temperaturer.
Att avsiktligen skapa punktdefekter för att kunna utnyttja dem som ljuskällor är ett område som fått mycket uppmärksamhet de senaste åren.
Punktdefeker kan avsiktligen tillverkas genom att bestråla materialet och dessa kan i vissa fall användas som källor för att tillverka enstaka ljuspartiklar. Förmågan att kunna framställa och kontrollera enstaka partiklar är en förutsättning för att framställa kvantbitar, vilka i sig har tillämpningar inom bland annat kvantkryptologi. I den här avhandlingen modelleras spektrumet för en mängd punktdefekter för att kunna identifiera den kemiska sammansättningen av observerade ljuskällor.
Slutligen så betraktas material som består av lager som kan staplas på varandra. Dessa material är väsentligen två-dimensionella eftersom utbredningen i en riktning är betydligt mindre än i de andra två, som till exempel för ett pappersark. När två lager staplas på varandra och det ena lagret vrids i förhållande till det andra uppstår ett mönster i materialet som påverkar hur elektronerna rör sig. Genom kvantmekaniska beräkningar har dessa vridna material och dess optiska egenskaper utforskats.
Genom datorsimuleringar baserad på kvantmekanik utforskas gemensamma drag av syrevakanser i en mängd teknologiskt viktiga material. Det visar sig att det finns egenskaper som sträcker sig bortom enstaka material vilket har betydelse för den grundläggande förståelsen för syrevakanser och punktdefekter i allmänhet. En av dessa egenskaper som syrevakansen har är att i många fall frigörs mycket energi i form av vibrationer när syrevakansens laddning ändras. Denna egenskap ligger till grund för en föreslagen förklaringsmodell för hur vita ljusdioder försämras vid högre temperaturer.
Att avsiktligen skapa punktdefekter för att kunna utnyttja dem som ljuskällor är ett område som fått mycket uppmärksamhet de senaste åren.
Punktdefeker kan avsiktligen tillverkas genom att bestråla materialet och dessa kan i vissa fall användas som källor för att tillverka enstaka ljuspartiklar. Förmågan att kunna framställa och kontrollera enstaka partiklar är en förutsättning för att framställa kvantbitar, vilka i sig har tillämpningar inom bland annat kvantkryptologi. I den här avhandlingen modelleras spektrumet för en mängd punktdefekter för att kunna identifiera den kemiska sammansättningen av observerade ljuskällor.
Slutligen så betraktas material som består av lager som kan staplas på varandra. Dessa material är väsentligen två-dimensionella eftersom utbredningen i en riktning är betydligt mindre än i de andra två, som till exempel för ett pappersark. När två lager staplas på varandra och det ena lagret vrids i förhållande till det andra uppstår ett mönster i materialet som påverkar hur elektronerna rör sig. Genom kvantmekaniska beräkningar har dessa vridna material och dess optiska egenskaper utforskats.
Infrastruktur
C3SE (Chalmers Centre for Computational Science and Engineering)
Ämneskategorier
Atom- och molekylfysik och optik
Den kondenserade materiens fysik
ISBN
978-91-7905-636-0
Doktorsavhandlingar vid Chalmers tekniska högskola. Ny serie: 5102
Utgivare
Chalmers
PJ-salen, Kemigården 1
Opponent: Prof. Kristian Sommer Thygesen, Department of Physics, Technical University of Denmark, Denmark.