Absorption Based Systems for Co-removal of Nitrogen Oxides and Sulfur Oxides from Flue Gases
Doktorsavhandling, 2022

Enhanced control of nitrogen and sulfur emissions, found in many of industrial processes, is anticipated for decades to come. Stricter emission regulations require new technologies adapted to the new conditions at reasonable cost. Multi-pollution control is an efficient way to lower costs, although difficult to implement, and the co-removal of NOx and SOx is therefore presently achieving much attention.
     This thesis covers five studies that are focused on the concept of co-removal of NOx and SOx in a wet scrubber unit, whereby the NO is oxidized to NO2 by the introduction of a gaseous oxidizing agent, ClO2, into the flue gas stream before the scrubber. The gas phase oxidation of NO to NO2 by ClO2 has been tested for a wide variety of flue gas compositions and temperatures, applying a total of three intermediate scales: 0.2 Nm3/h with synthetic flue gases, 100 Nm3/h with flue gases from a propane flame, and a ~400 Nm3/h slip stream from a waste-to-heat plant. An efficient NO to NO2 oxidation was observed at all scales with complete conversion at a ClO2/NO ratio of ~0.5. No interaction between ClO2 and SO2 or other flue gas impurities was observed, which is important to minimize ClO2 consumption.
     In terms of the absorption process, a number of liquid compositions has been tested in four setups, showing that the concentrations of SO2 and NO2 in the flue gas can both be reduced to a few ppm. The rate of NO2 removal is strongly dependent upon the presence of SO32- and HSO3- in the absorbing liquid. To study this interaction a new method for on-line analysis of the liquid composition in the system is developed. The SO32- and HSO3- oxidation caused by NO2 absorption and O2 is investigated and concluded to be following a radical initiated chain. It is also confirmed that this chain is efficiently interrupted by S2O32-. The derived model gives good agreement with the experimental outcomes for the 100 Nm3/h and 400 Nm3/h setups. A design for full scale implementation at a 20 MWth waste-to-heat plant is proposed together with cost estimation for installation and operation. The work of this thesis represents the first validation of the concept and methodology of scale-up of the co-removal process and paves the way for commercialization.

SOx

absorption

ClO2

sulfite oxidation

gas-phase oxidation

NOx

Emissions control

scale-up

HA4
Opponent: Professor Renata Krzyzynska, Department of Air Conditioning, Heating, Gas Supply, and Air Production, Wroclaw University of Science and Technology, Poland.

Författare

Jakob Johansson

Chalmers, Rymd-, geo- och miljövetenskap, Energiteknik

Gas-Phase Chemistry of the NO-SO2-ClO2 System Applied to Flue Gas Cleaning

Industrial & Engineering Chemistry Research,;Vol. 57(2018)p. 14347-14354

Artikel i vetenskaplig tidskrift

Technical-Scale Evaluation of Scrubber-Based, Co-Removal of NOx and SOx Species from Flue Gases via Gas-Phase Oxidation

Industrial & Engineering Chemistry Research,;Vol. 58(2019)p. 21904-21912

Artikel i vetenskaplig tidskrift

Simultaneous Removal of NO<inf>x</inf>and SO<inf>x</inf>from Flue Gases Using ClO<inf>2</inf>: Process Scaling and Modeling Simulations

Industrial & Engineering Chemistry Research,;Vol. 60(2021)p. 1774-1783

Artikel i vetenskaplig tidskrift

Johansson, J. Wagaarachchige, J. D. Normann, F. Jens, K. J. Andersson, K. The Influence of Nitrogen Dioxide Absorption on Sulfite Oxidation Rate in the Presence of Oxygen

Världshälsoorganisationen (WHO) uppskattar att nästan hela jordens befolkning andas förorenad luft. Vetenskapen är enig om att dessa föroreningar orsakar luftvägssjukdomar och andra sjukdomar och är en betydande orsak till sjuklighet och dödlighet. Globalt sett är klimatet och ekosystemen på planeten nära relaterade till luftkvaliteten. Förbränning av fossila bränslen är en av huvudorsakerna till luftföroreningar och bidrar även till utsläpp av växthusgaser. Genom att minska bördan av sjukdomar kopplade till luftföroreningar och bidra till att mildra klimatförändringarna på kort och lång sikt, erbjuder strategier för att minska luftföroreningarna en ömsesidig vinst för både klimat och hälsa.

Detta arbete syftar till att utforska en teknik för hur två av de vanligaste föroreningarna som återfinns i förbränningsgaser, svavel- och kväveoxider, kan absorberas och därmed renas innan de når atmosfären. Mer specifikt undersöks hur kemin i vätskan som ska absorbera svavel- och kväveoxiderna beter sig vid olika förhållanden, samt hur förbränningsgasen reagerar när klordioxid introduceras innan absorptionen. Steget med klordioxid är viktigt för att absorptionen ska kunna ske.

Resultaten visar att både svavel- och kväveoxider effektivt kan renas från förbränningsgaser. Flera olika experimentella uppställningar, från en liten enhet som ryms på ett skrivbord till en mycket större enhet som är 12 meter lång och 6 meter hög har testats och absorptionen är effektiv i alla dessa. Steget innan absorptionen där klordioxid används är också lyckat i samtliga anläggningar. För att mer noggrant undersöka kemin utvecklades en ny mätmetod där alla ämnen i vätskan kan identifieras och koncentrationer kan uppskattas. Med hjälp av den nya metoden iakttogs kemiska förlopp som länge varit debatterade inom vetenskapen och nya bevis lades fram.

Utöver experimenten så presenteras även ett förslag på en design samt en kostnadsuppskattning för installation och drift av reningstekniken vid ett avfallsvärmeverk. Arbetet i denna avhandling representerar den första valideringen av reningstekniken och metodiken för hur den ska skalas upp till industriell skala. Därmed försöker detta arbete bana en väg fram till kommersialisering.

Demonstration av teknik för simultan kostnadseffektiv reduktion av NOx och SOx vid avfallsförbränning

Energimyndigheten (46438-1), 2018-07-01 -- 2021-12-31.

Drivkrafter

Hållbar utveckling

Ämneskategorier

Energiteknik

Styrkeområden

Energi

Infrastruktur

Chalmers kraftcentral

ISBN

978-91-7905-701-5

Doktorsavhandlingar vid Chalmers tekniska högskola. Ny serie: 5167

Utgivare

Chalmers

HA4

Online

Opponent: Professor Renata Krzyzynska, Department of Air Conditioning, Heating, Gas Supply, and Air Production, Wroclaw University of Science and Technology, Poland.

Mer information

Senast uppdaterat

2022-09-13