Vibrational and Structural Characterisation in Two Perovskite Challenges: A Density Functional Theory Study
Doktorsavhandling, 2019
phonon
chemical expansion
materials modelling
oxyhydride
polaron
vibrational analysis
BaTiO3
BaZrO3
anti-ferrodistortive
density functional theory
Författare
Erik Jedvik Granhed
Chalmers, Fysik, Material- och ytteori
Size and shape of oxygen vacancies and protons in acceptor-doped barium zirconate
Solid State Ionics,;Vol. 275(2015)p. 2-8
Artikel i vetenskaplig tidskrift
Band: Vs. polaron: Vibrational motion and chemical expansion of hydride ions as signatures for the electronic character in oxyhydride barium titanate
Journal of Materials Chemistry A,;Vol. 7(2019)p. 16211-16221
Artikel i vetenskaplig tidskrift
The role of oxygen vacancies on the vibrational motions of hydride ions in the oxyhydride of barium titanate
Journal of Materials Chemistry A,;Vol. 8(2020)p. 6360-6371
Artikel i vetenskaplig tidskrift
Unraveling the ground-state structure of BaZrO3 by neutron scattering experiments and first-principle calculations
Chemistry of Materials,;Vol. 32(2020)p. 2824-2835
Artikel i vetenskaplig tidskrift
BaZrO3 stability under pressure: The role of nonlocal exchange and correlation
PHYSICAL REVIEW B,;Vol. 101(2020)
Artikel i vetenskaplig tidskrift
I denna tes avhandlas två fall där materialmodellering med hjälp av DFT kan ge, och även har gett, felaktiga förutsägelser om den tillämpas ovarsamt. I båda fallen är kvanteffekter viktiga och i båda fallen visar det sig att valet av de approximationer man ovillkorligen måste göra i DFT är betydelsefulla. En av slutsatserna i denna tes är att DFT-beräkningar av atomära vibrationer är en ypperlig metod för att karaktärisera olika hypotetiska modeller. I kombination med experimentella resultat från inelastisk neutronspridning kan olika modeller skiljas åt baserat på olika karaktärsdrag i deras respektive vibrationsspektrum. Två modeller med snarlika egenskaper visar sig här ge upphov till tydliga karaktärsdrag som lätt kan identifieras med hjälp av de respektive modellernas vibrationsspektra. Därtill visas hur de olika approximationerna som används inom DFT kan utvärderas. Återigen är gittervibrationerna, och olika egenskaper som direkt beror av dessa, goda värdemätare på approximationerna inom DFT. Gittervibrationerna är mycket känsliga för elektrontätheten, den fundamentala variabeln i DFT, och är således effektivt ett indirekt mått på kvaliteten i approximationen.
Ämneskategorier
Atom- och molekylfysik och optik
Teoretisk kemi
Den kondenserade materiens fysik
Styrkeområden
Materialvetenskap
ISBN
978-91-7905-213-3
Doktorsavhandlingar vid Chalmers tekniska högskola. Ny serie: 4680
Utgivare
Chalmers
PJ-salen, Fysikgården 2B
Opponent: Peter Broqvist, Institutionen för kemi - Ångström, Strukturkemi, Uppsala Universitet, Sverige