Temperature dependent atomic-scale modeling of interfaces in cemented carbides
Doktorsavhandling, 2020

Material properties can now be calculated directly from first principles using density functional theory (DFT) which has a great predictive power and can, in cases that are difficult to approach experimentally, provide crucial insights on the atomic and electronic level. Such cases include the thermodynamics of interfaces and surfaces which are crucial factors for the structure and macroscopic properties of many materials, where cemented carbides are one example.

Cemented carbides, or hardmetals, are composite materials manufactured by means of powder metallurgy, where carbide and binder metal powders are mixed, pressed, and sintered into a dense material. In this way the material gets a unique combination of hardness from the carbide and toughness from the binder. Cemented carbide is, therefore, an excellent choice of material in application where high hardness, wear-resistance, and toughness are crucial.

In this thesis bulk, interface, and surface thermodynamics in cemented carbides are studied using DFT, but also using other atomistic descriptions derived from DFT including analytical bond order potential (ABOP), cluster expansions (CE) and force constant (FC) models. Further, free energies are calculated using methods such as thermodynamic and temperature integration from both molecular dynamics (MD) and Monte Carlo (MC) simulations, quasi harmonic approximation (QHA), effective harmonic models (EHM) from ab-initio molecular dynamics (AIMD), surface stress for liquid surface free energy and calculation of work of adhesion from separation and joining simulations.

Wetting of WC surfaces and WC/WC grain boundaries is investigated in WC-Co and WC-Ni cemented carbides at elevated temperatures and it is concluded that, at liquid sintering temperatures, wetting of WC surfaces is only partial in C-rich materials while perfect in W-rich materials. Further, WC/WC grain boundaries are predicted to be stable also at liquid phase sintering temperatures. WC/WC grain boundary sliding is shown to be facilitated by infiltration of binder phase of only a few atomic layers proportion. Moreover, the hexagonal and cubic WC phases are investigated at high temperatures and a phase diagram is generated. Finally, the formation of thin cubic carbide films (complexions) in WC/Co phase boundaries is studied in both undoped and Ti-doped cemented carbides. These films are predicted at liquid phase sintering temperatures in both cases and also at solid state sintering temperatures in the Ti-doped case. In Ti-doped cemented carbides, the Ti atoms are found to mostly segregate to the second layer of the thin film and leave an essentially pure W layer towards Co.

hardmetals

cemented carbides

analytical bond order potential

free energies

wetting

WC-Co

phase diagram

interfaces

complexions

density functional theory

PJ-salen
Opponent: Dr. Hannu-Pekka Komsa, Institutionen för teknisk fysik, Aalto universitet, Finland

Författare

Martin Gren

Kondenserad materie- och materialteori

A computational study of the temperature dependence of interface and surface energies in WC–Co cemented carbides

International Journal of Refractory Metals and Hard Materials,; Vol. 87(2020)

Artikel i vetenskaplig tidskrift

Molecular dynamics simulation of WC/WC grain boundary sliding resistance in WC–Co cemented carbides at high temperature

International Journal of Refractory Metals and Hard Materials,; Vol. 49(2015)p. 75-80

Artikel i vetenskaplig tidskrift

Martin Gren, Erik Fransson, Mattias Ångqvist, Paul Erhart och Göran Wahnström. Modeling of vibrational and configurational degrees of freedom in hexagonal and cubic tungsten carbide

Erik Fransson, Martin Gren och Göran Wahnström. Modeling of thin cubic film thermodynamics in undoped WC-Co cemented carbides

Martin Gren, Erik Fransson och Göran Wahnström. Modeling of thin cubic film thermodynamics in Ti-doped WC-Co cemented carbides

I den här avhandlingen studeras hårdmetaller med hjälp av atomskaliga datorberäkningar. Hårdmetall är ett kompositmaterial som tillverkas med hjälp av pulvermetallurgi där karbid- och metallpulver blandas och sedan sammanfogas till ett kompakt material genom värmebehandling vid höga temperaturer. I det kompakta materialet har karbid- och metallpulvren nu bildat en mikrostruktur där mikrometerstora korn av karbid är sammanfogade med hjälp av metallfasen och bygger upp två kontinuerliga karbid- och metallskelett. Materialet får därför en unik kombination av hög hårdhet från karbiden och god seghet från metallen vilket gör materialet idealiskt som verktygsmaterial för exempelvis bearbetning av stål. I materialets mikrostruktur finns många gränssnitt, kallade mellanytor, där karbidkorn möter antingen andra karbidkorn eller metallfasen, vars egenskaper är viktiga för materialets makroskopiska egenskaper. I den här avhandlingen har egenskaper för dessa mellanytor beräknats, mestadels med hjälp av täthetsfunktionalteori (DFT) som ger noggranna förutsägelser från en fundamental atomär kvantmekanisk beskrivning. Mellanytorna har undersökts grundligt med ett fokus på hur de påverkas av förändringar i den kemiska kompositionen och den atomära strukturen i närheten av mellanytorna och hur dessa förändras med ändringar i temperatur. Exempelvis så har beräkningar påvisat att metallatomer ansamlas i ett tunt subatomärt lager och ändrar kompositionen i mellanytorna mellan karbidkorn och på så viss stabiliserar dem. Vidare, så kan både den atomära strukturen och kompositionen i karbidkornet ändras vid mellanytor mellan karbid och metallkorn. I detta fall förutsäger beräkningarna att en tunn film på några atomära lager av karbid bildas i mellanytan vars atomära struktur och sammansättning skiljer sig från den atomära strukturen och sammansättningen inne i karbidkornet. Även om den atomära strukturen inne i den tunna filmen är inte termodymiskt stabil kan filmerna bildas tack vare fördelaktiga mellanyteeffekter. Under värmebehandlingen när materialet tillverkas växer stora karbidkorn medan små korn löses upp. De tunna filmerna i mellanytorna mellan karbid- och metallkorn tros hindra denna tillväxt vilket är viktigt då allt för stora korn gör att materialet tappar i hårdhet.

Sintring av inhomogena strukturer för förbättra prestanda. Materials Science 2015.

Stiftelsen för Strategisk forskning (SSF), 2016-05-01 -- 2021-06-30.

Inverkan av mellanytekemi och mellanytestruktur på kornmorfolgi och plastisk deformation av hårdmetall

Vetenskapsrådet (VR), 2014-01-01 -- 2016-12-31.

Seco Tools AB, 2014-01-01 -- 2015-12-31.

Sandvik, 2014-01-01 -- 2015-12-31.

Flerskalsmodellering av plastisk deformation av hårdmetaller.

Vetenskapsrådet (VR), 2017-01-01 -- 2020-12-31.

Styrkeområden

Materialvetenskap

Ämneskategorier

Den kondenserade materiens fysik

ISBN

978-91-7905-319-2

Doktorsavhandlingar vid Chalmers tekniska högskola. Ny serie: 4786

Utgivare

Chalmers tekniska högskola

PJ-salen

Online

Opponent: Dr. Hannu-Pekka Komsa, Institutionen för teknisk fysik, Aalto universitet, Finland

Mer information

Senast uppdaterat

2020-05-26