Structure-function relationship during CO2 methanation over ceria supported Rh and Ni catalysts at atmospheric pressure conditions
Artikel i vetenskaplig tidskrift, 2019

In situ structural and chemical state characterization of Rh/CeO2 and Ni/CeO2 catalysts during atmospheric pressure CO2 methanation has been performed by a combined array of time-resolved analytical techniques including ambient-pressure X-ray photoelectron spectroscopy, high-energy X-ray diffraction and diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy. The ceria phase is partially reduced during the CO2methanation and in particular Ce3+ species seem to facilitate activation of CO2 molecules. The activated CO2 molecules then react with atomic hydrogen provided from H2 dissociation on Rh and Ni sites to form formate species. For the most active catalyst (Rh/CeO2), transmission electron microscopy measurements show that the Rh nanoparticles are small (average 4 nm, but with a long tail towards smaller particles) due to a strong interaction between Rh particles and the ceria phase. In contrast, larger nanoparticles were observed for the Ni/CeO2 catalyst (average 6 nm, with no crystallites below 5 nm found), suggesting a weaker interaction with the ceria phase. The higher selectivity towards methane of Rh/CeO2 is proposed to be due to the stronger metal–support interaction.

Författare

Natalia Mihaela Martin

Chalmers, Kemi och kemiteknik, Tillämpad kemi, Per-Anders Carlsson Group

Kompetenscentrum katalys (KCK)

Felix Hemmingsson

Kompetenscentrum katalys (KCK)

Chalmers, Kemi och kemiteknik, Tillämpad kemi, Per-Anders Carlsson Group

Andreas Schaefer

Chalmers, Kemi och kemiteknik, Tillämpad kemi

Martin Ek Rosén

Lunds universitet

Lindsay R. Merte

Malmö universitet

Uta Hejral

Lunds universitet

Johan Gustafson

Lunds universitet

Magnus Skoglundh

Chalmers, Kemi och kemiteknik, Tillämpad kemi

Ann Christin Dippel

Deutsches Elektronen-Synchrotron (DESY)

Olof Gutowski

Deutsches Elektronen-Synchrotron (DESY)

Matthias Bauer

Universität Paderborn

Per-Anders Carlsson

Chalmers, Kemi och kemiteknik, Tillämpad kemi, Per-Anders Carlsson Group

Catalysis Science and Technology

2044-4753 (ISSN) 2044-4761 (eISSN)

Vol. 9 1644-1653

Synergistisk utveckling av rötngentekniker och tillämpbara tunna oxider för hållbar kemi

Vetenskapsrådet (VR), 2018-04-04 -- 2021-12-31.

Atomär design av katalysatorer

Knut och Alice Wallenbergs Stiftelse, 2016-01-07 -- 2021-06-30.

Tidsupplösta in situ metoder för design av katalytiska säten för hållbar kemi

Vetenskapsrådet (VR), 2013-01-01 -- 2016-12-31.

Drivkrafter

Hållbar utveckling

Styrkeområden

Nanovetenskap och nanoteknik (2010-2017)

Energi

Materialvetenskap

Ämneskategorier

Kemiska processer

Annan naturresursteknik

Materialkemi

Den kondenserade materiens fysik

DOI

10.1039/C8CY02097C

Mer information

Senast uppdaterat

2019-04-02