Modelling optical properties of morphologically complex aerosols
Doktorsavhandling, 2021

The interpretation of remote sensing data of atmospheric aerosol particles requires a thorough understanding of the links between microphysical and optical properties. Morphologically complex aerosol models describe the particles’ morphology in detail. Based on the calculations with realistic particle models, simplified models can be devised, which incorporate essential microphysical properties for reproducing the optical properties. In this thesis, such models are developed and tested for soot aerosols, for mineral dust, and for dried and partially dissolved sea salt aerosol.
A tunable model for coated soot aggregates is presented, and corresponding uncertainty estimates are performed. One of the main sources of uncertainty for thickly coated soot is the chemical composition of the coating, as represented by its refractive index. These uncertainties are so substantial, they are investigated as a potential source of information. The calculated lidar-measurable (spectral) quantities are distinct for two coating materials.
The non-sphericity of a particle is identified as an essential morphological property affecting the linear depolarisation ratio. For coated soot another important property is the amount of carbon interacting with the incident wave, as it affects the absorption cross section. Combining these two insights resulted in the core grey shell dimer (CGS2) model, which is introduced in this thesis.
For dry sea salt aerosol different random geometries are investigated, to simultaneously calculate linear depolarisation and extinction-to-backscatter ratio of dried sea salt aerosol particles. The results indicate that convex polyhedra are best suited to represent dried sea salt aerosol particles. Thus, the coated convex polyhedra model is proposed as the basis for modelling dissolving sea salt in a further study. For dissolving sea salt three simplified, equally well-performing models are presented, which identify the change in particle sphericity as a key morphological feature.
A spheroidal model with a single refractive index and a single aspect ratio is fitted to laboratory measurements of 131 different dust samples. The scattering of the measurements about the model can mainly be explained by changes in morphology and dielectric properties, and to a lesser degree by the width of the particle size distribution.
These results are expected to significantly advance our capacity to exploit and interpret polarimetric remote sensing observations of morphologically complex and chemically heterogeneous aerosol. This will be important for constraining Earth-system climate and air-quality forecasting models, and for evaluating and improving parameterisations of aerosol processes in these environmental modelling systems

remote sensing

depolarisation

aerosol

mineral dust.

black carbon

sea salt

scattering

EE-salen, Hörsalsvägen 11
Opponent: Prof. Thomas Trautmann, German Aerospace Center (DLR), Germany

Författare

Franz Kanngiesser

Geovetenskap och Fjärranalys 2

Calculation of optical properties of light-absorbing carbon with weakly absorbing coating: A model with tunable transition from film-coating to spherical-shell coating

Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer,; Vol. 216(2018)p. 17-36

Artikel i vetenskaplig tidskrift

Coating material-dependent differences in modelled lidar-measurable quantities for heavily coated soot particles

Optics Express,; Vol. 27(2019)p. 36368-36387

Artikel i vetenskaplig tidskrift

Aerosol optics model for black carbon applicable to remote sensing, chemical data assimilation, and climate modelling

Optics Express,; Vol. 29(2021)p. 10639-10658

Artikel i vetenskaplig tidskrift

Aerosol-optics model for the backscatter depolarisation ratio of mineral dust particles

Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer,; Vol. 254(2020)

Artikel i vetenskaplig tidskrift

Modeling Optical Properties of Non-Cubical Sea-Salt Particles

Journal of Geophysical Research: Atmospheres,; Vol. 126(2021)

Artikel i vetenskaplig tidskrift

Optical properties of water-coated sea salt model particles

Optics Express,; Vol. 29(2021)p. 34926-34950

Artikel i vetenskaplig tidskrift

Små partiklar som svävar i atmosfären, så kallade aerosoler, kan påverka både klimatet och luftkvaliteten. För att förstå processerna kopplat till aerosoler behöver vi observera aerosolpartiklar, deras källor och sänkor, samt flödena sinsemellan. Det bästa sättet att göra detta är genom att få en global bild från optiska mätinstrument på satelliter. Från dessa mätinstrument kan bland annat partikelantal och partikeltyp extraheras. Det här kräver att vi förstår hur partiklarnas mikrofysikaliska egenskaper kopplas till deras optiska egenskaper.

Ett mätinstrument som vanligtvis används är det så kallade lidarinstrument som sänder ut fullständigt polariserat laserljus. När ljusvågorna träffar partiklar som aerosolpartiklar kan polarisering ändras. Dessa ändringar beror på partikelns storlek, form och sammansättning. Till exempel sfäriska partiklar, som endast består av ett material, ändrar inte ljusets polarisering. Genom att använda mätningar av polariseringsändringar kan man skilja på och identifiera olika partiklar.

Den här avhandlingen fokuserar på tre olika sorter aerosolpartiklar: mineraliskt damm, salt och sot. Mineraliskt damm och salt är de mest vanliga aerosoltyper i atmosfären, medan sot har störst klimatpåverkan.

För att öka vår förståelse av kopplingarna mellan bland annat polariseringsändringar och mikrofysikaliska egenskaper användes olika partikelmodeller. Med hjälp av komplexa modeller identifierades egenskaper som har större effekt på polarisationsändringar än andra. Dessa resultat användes för att skapa enklare modeller som kan användas inom framtida storskaliga beräkningar. Vår förbättrade insyn i hur partiklarnas mikrofysikaliska egenskaper påverkar deras optiska egenskaper kan också bidra till bättre tolkningar av lidarobservationer.

Ämneskategorier

Meteorologi och atmosfärforskning

Geovetenskap och miljövetenskap

Fundament

Grundläggande vetenskaper

Infrastruktur

C3SE (Chalmers Centre for Computational Science and Engineering)

ISBN

978-91-7905-592-9

Doktorsavhandlingar vid Chalmers tekniska högskola. Ny serie: 5059

Utgivare

Chalmers tekniska högskola

EE-salen, Hörsalsvägen 11

Online

Opponent: Prof. Thomas Trautmann, German Aerospace Center (DLR), Germany

Mer information

Senast uppdaterat

2021-11-16